Одна из самых первых моделей Харрелла была знаменитая летчица Пончо Бернс. Через нее он познакомился со звездой немого кино Романом Новарро и выполнил для него ряд портретов. Восхищенный результатами, Новарро похвастался портретами своим коллегам в MGM (Метро-Голден-Майер), где они попались на глаза ведущей звезды кинокомпании Нормы Ширер. В то время Норма отчаянно искала способ убедить главу киностудии дать ей роль роковой красавицы в фильме «Разведенная». Она наняла Харрелла для ряда портретов, и это помогло ей получить роль. Более того, под впечатлением от работ Харрелла, в 1930 году глава MGM нанял его в качестве руководителя галереи портретов кинокомпании. В течение следующих двух лет Харрелл сфотографировал каждую звезду в MGM, среди которых были такие актеры как Джоан Крофорд, Кларк Гэйбл и Грета Гарбо. Он создал новый жанр «фотографию очарования», ставший стандартом для голливудских портретов в 30-40-х гг. Кинозвезды на его снимках выглядели божественно, недостижимо прекрасными. Мастерски владея техникой игры света и тени, Харрелл подсвечивал скулы, погружал в тень глаза и даже пририсовывал на негативах ресницы, добиваясь в своих моделях абсолюта красоты - красоты, оторванной от реальности и всего земного.
После некоторых разногласий с новым руководством MGM, Харрелл организует свою собственную фотостудию в Голливуде, которая сразу получает большой успех. Но кинофильмы так и остались первой любовью Харрелла. Через шесть лет работы на себя, он устраивается сначала в Warner Brosers, где работает с Бетти Дэвис, Хэмфри Богартом и Эрролом Флайнном, а затем в кинокомпанию Columbia, где самой значительной его работой было формирование образа блистательной Риты Хэйворт.
Удивительно, но следующим местом его работы стала... армия США, для которой он снимал учебные кинофильмы и фотографировал генералов в Пентагоне. А когда через сколько лет Харрелл возвратился в Голливуд, то обнаружил что его стиль уже не в моде. Тогда он отправился в Нью-Йорк, где в течение 50-х годов занимается фотографией для рекламы и журналов мод.
Начиная с 1965 года, после выставки в Музее Современного искусства в Нью-Йорке, его работы выставлялись в музеях по всему миру. В эти годы Харрелл снимал таких звезд, как Лайза Минелли, Пол Ньюман и Роберт Редфорд. Даже после выхода на пенсию в 1976, он продолжал работать, снимая новых звезд Голливуда - Шэрон Стоун, Брук Шилдс и Джона Траволту. Среди последних работ Харрелла фотографии Уоррена Битти и Аннетт Беннинг для фильма «Багси» (1991г) и Натали Коул для альбома "Незабываемый". В 1992 году Джордж Харрелл умер от рака в возрасте 88 лет.
